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不同金属中心的单原子催化剂-卟啉基MOF材料的衍生物

作者:瑞禧生物 发布时间:2022-08-09 10:17:12 次浏览

不同金属中心的单原子催化剂材料-卟啉基MOF材料的衍生物 我们构筑了一系列同构的卟啉基MOF材料,通过改变金属卟啉配体中心金属的种类,构筑了一系列同构的卟啉MOF,通过衍生之后获得了一系列具有不同金属中心(Fe, Co, Ni, Cu)的碳基单原子催化剂材料 (Scheme 1)。卟啉中心金属的改变并未影响MOF的结构和形貌,借助于MOF前驱体和它的衍生材料结构上的继承性,获得的一系列单原子催化剂材料。除单原子金属种类之外,其他理化性质(形貌,成分,孔结构等)同样可以保持一致。这些催化剂除了金属物种不同,金属负载量、配位环境、比表面积、孔尺寸等均保持一致,从而实现了**的变量控制。 基于得到的一系列单原子催化剂材料,我们研究了他们在纯的CO2氛围下的电催化性能。通过实验可以发现,Ni1-N-C材料在众多单原子催化剂材料中,表现出了的CO选择性、TOF值以及Tafel斜率, 在CO2电催化还原生成CO的多步基元反应中,Ni1-N-C相较于其他单原子催化剂,具有COOH*形成和CO脱附的能垒,**的促进了CO2的转化和产物的脱附,预示着其具有最高的CO2电催化还原的活性。另外,通过对比不同材料CO2还原和析氢反应的决速步电势差(UL(CO2)-UL(H2)),可以看出Ni1-N-C的**析氢竞争反应,从而表现出CO2还原的选择性  在该模型体系构筑的基础上,我们研究了不同单原子材料电催化CO2还原性能, 在纯CO2条件下, Ni1-N-C表现出CO选择性。进一步,Ni1-N-C在更具有挑战性的低浓度CO2还原中,甚至可以在30%和15%的CO2浓度下保持其CO选择性,表明了Ni1-N-C在电催化CO2RR的优势。
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